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Anthimos wurde im Kindesalter blind, war dennoch ein eifriger Schüler und ging als junger Mann auf den Athos. Er wurde dann Wandermönch, der von Insel zu Insel zog, um den Menschen das Evangelium zu verkünden, erst auf der Insel Chios, dann auf Sifnos und Paros. Von dort ging er nach Naxos, dann nach Ios und Sikinos, wo er ein Kloster errichtete. Schließlich kam er auf einer Wallfahrt nach Jerusalem nach Kastellorizon (Megisti), wo er ein Kloster zu Ehren von Georg gründete. Er zog zum zweiten Mal nach Jerusalem und auf die Insel Astypalaia / Astypalea in Griechenland; hier errichtete er im gleichnamigen Hauptort wiederum ein Kloster zu Ehren der Gottesmutter Maria, das bald berühmt wurde dank einer wundertätige Marienikone nach der Art der Portaitissa auf dem Athos.
Anthimos unternahm eine weitere Predigtfahrt durch die ganze Ägäis und durch Anatolien, bis er schließlich Kephalonia erreichte und sich im Paraskevi-Kloster von Lepeda - heute ein Stadtteil von Lixouri - niederließ.
Nach seinem Tode wurde das Portaitissa-Kloster von Astypalaia / Astypalea zum eigentlichen Verehrungsort des Heiligen.